First measurements of chlorine 36 ($^{36}$Cl) wet deposition fluxes in the vicinity of Orano La Hague nuclear reprocessing plant in France
Premières mesures des flux de dépôts humides de chlore 36 ($^{36}$Cl) à proximité de l'usine de retraitement nucléaire Orano La Hague en France
Résumé
Chlorine 36 ($^{36}$Cl) is a radionuclide of natural and anthropogenic origin, mainly used as a tracer in geochemical studies. Owing to analytical constraints and its low environmental levels, knowledge of $^{36}$Cl behavior in the environment is still very limited. In this study, we use environmental measurements to report for the first time the wet deposition fluxes of $^{36}$Cl downwind an anthropogenic source, the Orano nuclear reprocessing plant, which chronically emits $^{36}$Cl into the environment. Measurements of $^{36}$Cl in rainwater samples at our study site were 1–2 orders of magnitude above the environmental background. The isotope ratios $^{36}$Cl/Cl of the samples and the $^{36}$Cl content in the rainwater averaged 2.3x10$^{-12}$ at.at$^{-1}$ and 1.7x10$^8$ at.l$^{-1}$ respectively. A decrease in these levels was observed 20 km away from the study site, outside the plant's gas plume, indicating that the marking of $^{36}$Cl on the study site is related to the plant discharges. Over the sampling period, wet deposition fluxes at the study site averaged 3.4x10$^3$ at m$^{-2}$s$^{-1}$, with significant values measured when precipitations scavenge the plant's gas plume down onto our study site. Analysis of these fluxes also revealed the presence of a significant rainout phenomenon in the study area. These results provide new data on the wet deposition flux of $^{36}$Cl and will thus enable better assessment of impact studies in a context of decommissioning or accidents involving nuclear power plants.
Le chlore 36 ($^{36}$Cl) est un radionucléide d'origine naturelle et anthropique, principalement utilisé comme traceur dans les études géochimiques. En raison de contraintes analytiques et de ses faibles niveaux environnementaux, les connaissances sur le comportement du $^{36}$Cl dans l'environnement sont encore très limitées. Dans cette étude, nous utilisons des mesures environnementales pour rapporter pour la première fois les flux de dépôts humides de $^{36}$Cl sous le vent d'une source anthropogénique, l'usine de retraitement nucléaire Orano, qui émet chroniquement du $^{36}$Cl dans l'environnement. Les mesures de $^{36}$Cl dans les échantillons d'eau de pluie sur notre site d'étude étaient supérieures de 1 à 2 ordres de grandeur au bruit de fond environnemental. Les rapports isotopiques $^{36}$Cl/Cl des échantillons et la teneur en $^{36}$Cl de l'eau de pluie étaient en moyenne de 2,3x10$^{-12}$ at.at$^{-1}$ et de 1,7x10$^8$ at.l$^{-1}$ respectivement. Une diminution de ces niveaux a été observée à 20 km du site d'étude, en dehors du panache gazeux de l'usine, ce qui indique que le marquage du $^{36}$Cl sur le site d'étude est lié aux rejets de l'usine. Sur la période d'échantillonnage, les flux de dépôts humides sur le site d'étude ont été en moyenne de 3,4x10$^3$ at m$^{-2}$s$^{-1}$, avec des valeurs significatives mesurées lorsque les précipitations lessivent le panache gazeux de l'usine vers notre site d'étude. L'analyse de ces flux a également révélé la présence d'un phénomène de rainout important dans la zone d'étude. Ces résultats fournissent de nouvelles données sur le flux de dépôt humide de $^{36}$Cl et permettront ainsi de mieux évaluer les études d'impact dans un contexte de démantèlement ou d'accidents impliquant des centrales nucléaires.
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