Caractérisations ToF-SIMS et XPS de dépôts de produits de fission (I, Cs) après traitement thermique simulant les conditions de phase tardive d'un accident grave de centrale nucléaire
Résumé
Lors d'un accident grave (AS) survenant dans une centrale nucléaire, de nombreux produits de fission
(PF) relâchés depuis la région du cœur du réacteur sous forme gazeuse ou d’aérosols peuvent soit se
déposer à la surface du circuit de refroidissement du réacteur (RCS), soit être transportés dans le
bâtiment de confinement. Lors de l'accident de Fukushima Daiichi (FD), d'importants rejets de PF
ont été observés suite à la rupture de la cuve de confinement et ont duré jusqu'à plusieurs semaines
après le début de l'accident. Si les rejets initiaux sont correctement prédits par les outils de simulation
SA, les rejets à plus long terme ne sont pas aussi bien prédits en raison du manque de données pour
construire des modèles validés [1-3]. Ces relâchements retardés observés à FD peuvent être attribués
à la revaporisation des dépôts à l'intérieur du RCS. Afin d'améliorer les simulations notamment dans
le cas des rejets d'iode et de césium, la revaporisation de différentes espèces porteuses d'iode a été
identifiée et étudiée.
Des expériences antérieures ont mis en évidence la formation et la revaporisation possibles de CsI
[4]. La revaporisation de la poudre de CsI est ainsi signalée comme commençant en dessous de 500°C
et se terminant autour de 750°C dans une atmosphère contenant de la vapeur d’eau. Des travaux plus
récents ont porté sur la revaporisation des dépôts d'aérosols CsI en rampe de température (250-750°C)
[5]. Sous air pur, l'iode (I) a été libéré principalement (jusqu'à 90 % de la quantité initiale de I) sous
forme d'iode moléculaire (I2) alors que, sous vapeur d’eau pure, seuls des aérosols de CsI se sont
formés. Pour une atmosphère mixte air/vapeur, la revaporisation de l'iode se traduit par des
dégagements d'aérosols gazeux I2 et CsI, plus ou moins important selon le rapport air/vapeur.
Dans cette étude, nous avons étudié l’effet de traitements thermiques isothermes (entre 200 et 550°C)
sous différentes pressions partielles d'oxygène (de 10-4
à 10-1
atm). Les premiers résultats mettent en
évidence un fort impact de l'O2 sur la libération d'I2 en dessous de 500°C. Grâce aux analyses ToFSIMS et XPS, les espèces redéposées et/ou restant sur le support peuvent être identifiées, permettant
une meilleure compréhension des mécanismes conduisant à la libération d'espèces gazeuses.